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Nov 13, 2023

Influencia del régimen de flujo en la descomposición del metano diluido en un arco de deslizamiento giratorio de nitrógeno

Informes científicos volumen 12,

Scientific Reports volumen 12, Número de artículo: 11700 (2022) Citar este artículo

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Este trabajo reporta la operación de un reactor de arco deslizante rotatorio (RGA) a una alta tasa de flujo y el efecto de los regímenes de flujo en su desempeño químico, el cual no se explora mucho. Cuando el régimen de flujo se cambió de flujo de transición a flujo turbulento (\(5\rightarrow 50~\hbox {SLPM}\)), el modo de operación pasó de tipo incandescente a tipo chispa; el campo eléctrico promedio, la temperatura del gas y la temperatura del electrón aumentada (\(106\rightarrow 156~\hbox {V}\cdot \hbox {mm}^{-1}\), \(3681\rightarrow 3911~\hbox { K}\) y \(1.62\rightarrow 2.12~\hbox {eV}\)). La eficiencia energética de la descomposición (\(\eta _E\)) aumentó en un factor de 3,9 (\(16,1\rightarrow 61,9~\hbox {g}_{{\text{CH}}_{4}}\cdot \hbox {kWh}^{-1}\)). Las primeras tres reacciones dominantes de consumo de metano (MCR) para ambos regímenes de flujo fueron inducidas por \(\text {H}\), CH y \(\text {CH}_3\) (especies clave), pero diferían por sus valores de aporte. La tasa de MCR aumentó entre un 80 y un 148 % [inducida por e y singlete—\(\text {N}_2\)], y disminuyó entre un 34 y un 93 % [CH, \(\text {CH}_3\), triplete —\(\text {N}_2\)], debido a la turbulencia. Los procesos de impacto de electrones generaron al menos un 50% más de especies clave y metaestables por cada 100 eV de energía de entrada, lo que explica el aumento de \(\eta _E\) en el flujo turbulento. Por lo tanto, el régimen de flujo influye en la química y las características del plasma a través de la velocidad de flujo. El reactor RGA informado promete mitigar la energía de las emisiones fugitivas de hidrocarburos de manera eficiente a gran escala, lo que requiere cierta optimización para mejorar la conversión.

La emisión de gases de efecto invernadero provoca el cambio climático incluyendo el calentamiento global, un problema ineludible debido a la dependencia de los combustibles fósiles1. El metano es el segundo mayor contribuyente al calentamiento global, contribuyó tanto como \(0.5\,^\circ\)C desde la época preindustrial2. Aunque \(\text {CO}_2\) es el mayor contribuyente, el potencial de calentamiento global de \(\text {CH}_4\) es 80 veces mayor que el de \(\text {CO}_2\) en los primeros 20 años después de su lanzamiento2; y su tiempo de vida (década) es más corto que \(\text {CO}_2\) (siglo)3. Por estas razones, se considera importante mitigar las emisiones de \(\text {CH}_4\) en sus fuentes, lo que puede reducir las temperaturas rápidamente (debido al tiempo de respuesta de 12 años) para evitar una superación temporal de \(2\,^\circ \)C umbral máximo de calentamiento (objetivo del acuerdo de París3). A nivel mundial, el 40 % de las emisiones de \(\text {CH}_4\) proviene de fuentes naturales; el 60% restante proviene de actividades antropogénicas4, las fuentes más fáciles de \(\text {CH}_4\) mitigación2. Los sectores de energía, industria, agricultura y residuos son las fuentes de emisiones antropogénicas de metano, con un 50,63% y un 20,61% de las emisiones provenientes de la agricultura y los residuos, respectivamente4. En particular, en los países en desarrollo, actividades como la quema a cielo abierto de biomasa y residuos agrícolas (quema de rastrojos) y los rellenos sanitarios son uno de los principales contribuyentes, que también causan contaminación atmosférica, afectando la salud humana y el medio ambiente4,5,6,7, destacando la problemas y oportunidades que plantea \(\text {CH}_4\).

Las tecnologías existentes para la mitigación/descomposición/conversión de \(\text {CH}_4\) incluyen, entre otras, la conversión termo, foto y bioquímica, con o sin catalizadores, así como la conexión en cascada de estas tecnologías8. Recientemente, la tecnología de plasma que solo requiere electricidad como fuente de energía, brindando la posibilidad de utilizar el exceso intermitente de electricidad renovable9, está ganando interés para la conversión de \(\text {CH}_4\)10 y \(\text {CH} _4\) destrucción/mitigación/descomposición6. El plasma es un gas conductor de corriente ionizado que consta de iones, electrones, radicales, metaestables, partículas excitadas y neutras (en conjunto denominadas especies de plasma), que exhiben individualmente múltiples temperaturas11. El plasma o especies de plasma se generan de la siguiente manera: (1) se aplica un campo eléctrico externo (E) entre los electrodos utilizando una fuente de energía de las especificaciones deseadas, y el espacio entre los electrodos se llena con un gas a tratar; (2) los electrones libres de fondo presentes entre los electrodos se acelerarán debido a la E aplicada y chocarán con las partículas neutras gaseosas; y (3) en función de la energía intercambiada durante la colisión, los átomos/moléculas del gas se excitan a niveles energéticos más altos, o se disocian en fragmentos/radicales neutros, o se ionizan, formando una mezcla de especies de plasma; (4) el suministro continuo de entrada de energía y la ionización sostenida da como resultado la generación de una avalancha de electrones que provocan la ruptura, formando un arco. El plasma se puede utilizar de las siguientes dos maneras:

como fuente de calor (vía térmica convencional) a través de temperaturas del orden \(10^3{-}10^4\) K proporcionadas por los plasmas térmicos12; en plasmas térmicos, las temperaturas de múltiples componentes/especies están en equilibrio (equilibrio termodinámico local) elevando el gas a granel a una temperatura muy alta11,13.

como fuente de especies químicamente activas incluso en condiciones ambientales sin calentar el gas a granel, proporcionado por plasma no térmico (NTP)13, preferido para aplicaciones de conversión química (por ejemplo, conversión de \(\text {CH}_4\)); en NTP, la energía o temperatura promedio de las especies de plasma conocidas por seguir el siguiente orden: temperatura electrónica (\(T_e\)) > temperatura vibratoria (\(T_V\)) > temperatura rotacional (\(T_r\)) \(\ aprox\) temperatura de iones (\(T_i\)) \(\approx\) temperatura neutra pesada (\(T_o\)) \(\approx\) temperatura cercana a la habitación (\(T_{NR}\))8,11 ,13. El \(T_o\) es la temperatura del gas (\(T_{gas}\)) del plasma.

¿Qué tienen de especial los NTP? Las reacciones químicas a una temperatura determinada están limitadas debido a la subida de \(\Delta G\), y requieren energía externa como entrada para superar esta subida; por ejemplo, \(\text {CH}_4\) consumiría/requeriría \(75\,\hbox {kJ}\cdot \hbox {mol}^{-1}\) (\(\approx 0.78\,\ hbox {eV}\cdot \hbox {molécula}^{-1}\))12,14 para disociarse completamente en C y \(2\text {H}_2\). En la ruta termoquímica, se requiere una temperatura de equilibrio de \(> 1500\) K para la disociación completa de \(\text {CH}_4\), y al menos 600 K para indicar su disociación. Entonces, \(\text {CH}_4\) la disociación/conversión está termodinámicamente limitada a temperatura ambiente/habitación. Mientras que, en NTP, las especies de plasma energético se pueden generar incluso a temperatura ambiente/habitación, suficiente para superar la cuesta arriba y disociar \(\text {CH}_4\)—la especialidad. Los diferentes tipos de fuentes NTP15 utilizadas para aplicaciones químicas incluyen: descargas luminiscentes/silenciosas, descargas de corona, descargas de barrera dieléctrica (DBD), descargas de microondas (MW), descargas de radiofrecuencia (RF) y descargas de arco deslizante (GAD). GAD es una mezcla de plasmas térmicos y no térmicos, conocidos como plasmas cálidos16,17 y pueden tener alta \(T_e>1\,\hbox {eV}\), y alta densidad de electrones (\(n_e\)) de \ (10^{13}\)–\(10^{15}\,\hbox {cm}^{-3}\), y \(T_{gas}\) del orden de \(10^3\ ,\hbox {K}\)1. Tradicionalmente, GAD tiene electrodos planos divergentes que proporcionan un volumen de plasma 2D [ver Fig. 1a], limitado por su pobre interacción arco-gas y tasas de flujo de operación estrechas13,18. Varios investigadores, incluidos los autores, abordaron esto mediante el desarrollo de configuraciones de electrodos (manteniendo la naturaleza divergente de los electrodos) que pueden proporcionar un volumen de plasma 3D13, conocido como RGA, como en este trabajo [ver Fig. 1b]. En los RGA, la entrada de gas tangencial se usó para crear un flujo de remolino que obligará al arco golpeado a girar y alargarse simultáneamente, logrando un volumen de reacción de plasma 3D más grande en comparación con el GAD tradicional. La rotación del arco también es co-impulsada usando un campo magnético externo19, refiriéndose al RGA como arco deslizante giratorio estabilizado magnéticamente (MRGA)13.

Esquema de (a) descarga de arco deslizante con electrodos planos divergentes y (b) descarga de arco deslizante giratorio de este trabajo, que muestra el volumen de plasma barrido; una raya roja gruesa cerca del espacio más corto entre los electrodos indica una descarga de ruptura inicial; las flechas muestran la entrada de gas a tratar por plasma. (c) croquis que muestra el perfil típico de velocidad tangencial (\(V_t\)) en un flujo de remolino que tiene un vórtice forzado (perfil lineal) de velocidad angular constante (\(\omega\)) y un vórtice libre cerca de la región de la pared.

El tipo de fuente de plasma es uno de los principales factores entre muchos otros que contribuyen a la variabilidad en el rendimiento, como la eficiencia energética10. Se sabe que los plasmas tibios proporcionan un inicio rápido y un tiempo transitorio breve20; y proporcionar el 45% de la energía eléctrica a las reacciones endotérmicas como en \(\text {CH}_4\) conversión, y químicamente eficiente hasta el 40% (relación de energía de reacción a la electricidad consumida)1. Por estas razones, los RGA/MRGA se investigan para procesos químicos asistidos por plasma, como la conversión de \(\text {CH}_4\)21. Por lo general, una mezcla de gases de \(\text {CH}_4\) y \(\text {CO}_2\) (como se ve en el biogás) se usa directamente como gas formador de plasma, conocido como reformado seco de metano (DRM) 1,8. Raja et al.12 utilizaron \(\text {CH}_4\) puro como gas formador de plasma e investigaron su conversión. En algunos otros trabajos, \(\text {CH}_4\) se diluyó en gas inerte como argón1,22 y nitrógeno9. La presencia de \(\text {N}_2\) ayuda a lograr un plasma estable9, y se informa que las especies excitadas y metaestables de \(\text {N}_2\) promueven la conversión de \(\text {CH}_4\ )23. Además, la mayoría de las emisiones industriales contienen cantidades significativas de \(\text {N}_2\) (que imitan bastante la realidad) cuya separación es costosa9. Zhang et al.16 estudiaron el rendimiento de MRGA para proporciones de \(\text {CH}_4/\text {N}_2\) en el rango de 0,05 a 1,6, y observaron que la conversión de \(\text {CH}_4\) disminuyó con la relación \(\text {CH}_4/\text {N}_2\), atribuyéndolo a la disminución de \(T_{gas}\).

Los reactores de plasma para la conversión de moléculas pequeñas que incluyen \(\text {N}_2\) y \(\text {CH}_4\) todavía están a escala de laboratorio10. Los desafíos de escalar los reactores de plasma para permitir tasas de flujo más altas aún se están explorando y abordando10. Además, la ampliación de los reactores de plasma todavía se considera en gran medida empírica y difícil debido a la complejidad de tener modelos confiables y escalables de reactores de plasma10. Sin embargo, para satisfacer la creciente demanda de energía y química sostenibles, es necesario investigar el rendimiento y el comportamiento a grandes caudales (\(>>1\,\hbox {LPM}\)). Por lo general, los caudales bajos del orden de mLPM se manejan en DBD24 o corona o la mayoría de los NTP; ya que las tasas de flujo de gas más altas no son favorables para la conversión eficiente de energía8, probablemente debido a inestabilidades del plasma20. Entre todas las fuentes de NTP, incluidos los plasmas tibios, los RGA están bien adaptados para ampliarse en aplicaciones de alto caudal1,16. Los autores han diseñado previamente una nueva configuración de electrodos para RGA, que tiene flexibilidad para aumentar el volumen de plasma, sin necesidad de aumentar el tamaño del reactor; y desde entonces, han estado explorando los efectos de la interacción gas-arco en el comportamiento del plasma13,18,25. Antes de presentar los objetivos de este trabajo, en el siguiente párrafo se presenta un breve resumen relacionado/relevante de la contribución de los autores en el pasado.

Las dinámicas de gas y plasma están fuertemente acopladas en GAD/RGAs10,13,26. El fuerte acoplamiento arco-gas requiere comprender el efecto acoplado sobre las características del reactor; en particular, el efecto del caudal de gas que se sabe que cambia el campo de flujo [número de Reynolds (Re)]13,19 y los parámetros físicos de la descarga27. Sin embargo, las implicaciones/efectos de los regímenes de flujo o Re sobre las características o el desempeño químico no se exploran o cuantifican completamente en los trabajos existentes. Muy pocos19,28, caracterizaron Re en base a la velocidad del gas calculada a la salida del inyector. El Re basado en la velocidad de salida del inyector puede no representar la dinámica del arco de gas en la vecindad de la descarga. De hecho, la velocidad del fluido disminuye axialmente hacia abajo en un flujo turbulento13, y es muy irregular en un flujo turbulento29. Los autores, en su trabajo anterior, abordaron esto definiendo el Re en la región del electrodo en función de la velocidad tangencial promedio en la región del electrodo13. La base/enfoque para definir el Re se proporciona aquí para mayor claridad. En un plano axial dado del reactor RGA, el flujo de remolino está formado por vórtice forzado y vórtice libre (cerca de la pared), como se muestra en la Fig. 1c. En tal caso, en la región del vórtice forzado, la velocidad tangencial típica aumentó linealmente con la distancia desde el eje de rotación30, teniendo \(\omega\) constante o frecuencia de rotación del gas (\(f_{gas}\)). En el flujo de vórtice libre cerca de la región de la pared que rodea el vórtice forzado, el momento de la cantidad de movimiento se conserva30. Dado que el vórtice libre está presente solo muy cerca de la pared, puede ignorarse. Entonces, el \(\omega\) en un plano dado es constante, a partir del cual se puede calcular el \(V_t\) promedio para un plano dado, basado en el cual se definió Re. Así, para aplicaciones que involucran disco/tubería giratorios (flujos rotacionales), Shevchuk et al. definido Re basado en la velocidad angular (\(\omega\))31,32. Los autores, en su primer trabajo13, caracterizaron la dinámica de flujo en la región entre los electrodos para números no dimensionales como (1) el número de Reynolds y (2) el número de remolino. También cuantificaron la velocidad angular (\(\omega\)), \(f_{gas}\) y la frecuencia de rotación del arco (\(f_{arc}\)). Estos parámetros se estimaron para diferentes caudales (5, 25 y 50 SLPM), dos "números de orificios de entrada tangenciales" diferentes (3 y 12) y en tres planos axiales entre los electrodos. El régimen de flujo (laminar, transicional y turbulento) en la región del electrodo se obtuvo usando el número de Reynolds definido con base en la velocidad tangencial (\(V_t\)) usando la simulación de flujo. También se encontró que el número de Reynolds definido tiene una relación lineal con la rotación del arco; la rotación del arco (\(f_{arc}\)) y la rotación del gas (\(f_{gas}\)) eran comparables, validando la Re definida. Los autores también informaron la velocidad escalada (relación entre la velocidad a la salida de las entradas tangenciales y la velocidad tangencial en la ubicación/plano deseado) con fines de escala. Los autores demostraron además que el régimen de flujo de gas en la región del electrodo (basado en el Re definido) influyó en las características eléctricas, ópticas, morfológicas y químicas del \(\text {N}_2\)–RGA26; particularmente, en flujos altamente turbulentos (\(\hbox {Re}\ge 10^{4}\)), se encontró que los remolinos de la longitud de Kolmogorov eran más pequeños que el diámetro del arco y, por lo tanto, podían penetrar y distorsionar/cortar la descarga (morfológico), aumentando la tasa de transporte de masa y calor del plasma a los alrededores mediante una mezcla convectiva turbulenta (número de Péclet \(>1\)), lo que indica un fuerte acoplamiento de la dinámica del gas y del arco26; los remolinos también causaron eventos de reinicio y falta de homogeneidad espacial de las cargas, lo que afectó al E26; la E afectada (eléctrica) influyó en los procesos de colisión (óptica y química), que eventualmente cambiaron las propiedades del plasma26.

Este trabajo informa además sobre el efecto del régimen de flujo transicional (5 SLPM) y altamente turbulento (50 SLPM) en la descomposición de \(\text {CH}_4\) diluido en \(\text {N}_2\)–RGA ( imitando emisiones fugitivas), con una proporción de \(CH_4/\text {N}_2\) de \(\approx 0.01\) (1% de \(CH_4\) por volumen). Los trabajos existentes en RGA para la conversión de \(\text {CH}_4\) exploraron las tasas de flujo de 1–10 LPM1,9,12; el máximo de 24 LPM fue estudiado por Zhang et al.16, como se mencionó anteriormente. Entonces, se eligió una tasa de flujo de 50 SLPM para flujo turbulento con una Re del orden \(10^4\), que aún no está explorada en la literatura. La relación \(\text {CH}_4/\text {N}_2\) de 0,01 se eligió desde el punto de vista de la investigación fundamental para comprender el efecto del flujo altamente turbulento. El efecto del cambio en el régimen de flujo entre flujo transicional y turbulento se observó en el campo eléctrico reducido promedio \(\left( \frac{E}{N}\right)\) y \(T_{gas}\), y la \(\eta _E\) en \(\text {CH}_4\) conversión. Además, la simulación de cinética química se realizó para las mismas condiciones experimentales para comprender las reacciones dominantes involucradas en el consumo de \(\text {CH}_4\) en regímenes de flujo transicional y turbulento.

La figura 2a,b muestra la configuración esquemática y ensamblada del reactor RGA, respectivamente, indicando las partes funcionales numeradas del 1 al 7. La pared del reactor estaba hecha de cilindro de cuarzo de diámetro interior (D) de 40 mm y altura de 80 mm. altura. El reactor de cuarzo se cerró en ambos extremos con bridas de acero, y se proporcionaron una entrada y una salida de gas de 5 mm en las bridas de acero superior e inferior, respectivamente. La configuración de los electrodos constaba de anillos de aluminio planos e inclinados alojados dentro del cilindro de cuarzo, creando un espacio mínimo y máximo entre los electrodos, denominado \(\delta\) (3 mm) y \(\Delta\) (14 mm) , respectivamente. El diámetro del anillo plano y la longitud horizontal proyectada del anillo inclinado eran ambos de 30 mm. Esta disposición facilita la selección fácil de (1) la posición axial de los electrodos y (2) el espacio entre electrodos entre los electrodos variando la posición axial de cualquiera de los electrodos. El gas alimentado a la entrada principal ingresó al reactor de cuarzo a través de tres orificios de entrada tangencial de 1,6 mm de diámetro, provistos en el disco de remolino [ver Fig. 2c], creando un vórtice de gas o flujo de remolino. Cuando se logró la ruptura E entre los electrodos plano/de alto voltaje e inclinado/tierra, se produjo una descarga cerca de \(\delta\). Influenciado por el vórtice de gas, el arco golpeado comenzó a girar. El arco giratorio se alargó durante la primera mitad de su rotación y luego se contrajo durante la segunda mitad, formando un volumen de plasma 3D [ver Fig. 2d].

Esquema (a) y configuración ensamblada (b) del reactor RGA con los componentes numerados: 1—entrada de gas, 2—disco giratorio, 3—reactor de cuarzo, 4—salida de gas, 5—bridas de acero, 6—electrodo de alto voltaje y 7—electrodo de tierra; (c) disco giratorio con tres orificios de entrada de gas tangencial (Número de orificios, \(\hbox {NH} = 3\)); (d) instantánea de un arco giratorio que forma un volumen de plasma barrido (1% \(\text {CH}_4\) en \(\text {N}_2\)).

El objetivo de este trabajo es estudiar el efecto del régimen de flujo sobre las características y rendimiento de la conversión de metano diluido en nitrógeno-RGA. El Re que indica el régimen de flujo fue definido por los autores en su trabajo anterior para la región entre los electrodos como13,

donde \(V_t\) es la velocidad tangencial promedio ponderada por área en \(\hbox {m}\cdot \hbox {s}^{-1}\) en la región entre los electrodos, \(\nu\) es la viscosidad cinemática en \(\hbox {m}^{2}\cdot \hbox {s}^{-1}\) en condiciones ambientales del gas de alimentación. Con base en esta definición, los autores han calibrado y establecido los regímenes de flujo de los caudales de argón, nitrógeno y oxígeno en sus trabajos anteriores13,18,25,26. La calibración de Re para una tasa de flujo de cualquier gas se puede obtener usando el procedimiento establecido por los autores13 de la siguiente manera: (1) obtener \(f_{arc}\) por observación visual usando una cámara de alta velocidad (HSC) o aplicando FFT en tensión de descarga (V); (2) obtenga \(V_t\) usando la relación lineal entre \(f_{arc}\) y \(f_{gas}\) observada para este RGA y reportada por los autores en su trabajo anterior13, que es,

(3) alimentar \(V_t\) en la ecuación. (1) y calcule Re.

Los autores verificaron que la Ec. (2) es aplicable para obtener Re, utilizando un enfoque de métodos múltiples, incluida la simulación de flujo en frío, y se informó en su trabajo anterior13. Con base en estos pasos, se observaron los regímenes de flujo transicional y turbulento para 5 y 50 SLPM, respectivamente, elegidos como los caudales de este estudio. Los caudales correspondientes al flujo laminar (\(< 5\,\hbox {SLPM}\)) provocaron una rotación deficiente, y por lo tanto ignorada, como se ha visto y reportado por los autores en sus trabajos anteriores13,25. El Re calculado se discutirá en la sección "Influencia de los regímenes de flujo en las características del plasma (estimaciones promedio)".

M/s Chemix Specialty Gases and Equipment suministró una mezcla de gases de \(\text {CH}_4\) (1%) y \(\text {N}_2\) en un cilindro, y la concentración de metano fue probado y certificado con una precisión de \(\pm 1\%\). Se eligió una concentración de \(\text {CH}_4\) del 1% (\(\text {CH}_4/\text {N}_2\) de 0,01) por volumen por las siguientes razones:

Se informa que el gas de vertedero en la etapa de "cuidado posterior" tiene una concentración de \(\text {CH}_4\) \(< 3\,\%\), con componentes principales como \(\text {CH}_4\) y \(N_2\) (si se bombea directamente)6.

Es aceptable usar una alta dilución para trabajos científicos como este, que se centró en investigar el efecto del régimen de flujo en la conversión de \(\text {CH}_4\); Kong et al.33 investigaron el efecto de la alta presión en la estructura en capas que rodea la descarga sola, en un \(\text {CH}_4{-}\text {N}_2\)–GAD, a una dilución muy alta de 0,1% en volumen.

La relación \(\text {CH}_4/\text {N}_2\) más baja estudiada en la literatura es 0.05 por Zhang et al.16; Zhang informó que la conversión de metano disminuyó con la relación \(\text {CH}_4/\text {N}_2\) en el rango de 0,05 a 0,6; y solo se observó leve mejoría \(>0.6\), que es mucho mayor para el objetivo de este trabajo; por lo que los autores querían explorar una relación por debajo de 0,05.

La figura 3a muestra un esquema de la configuración experimental/diagnóstica. La mezcla de gas se alimentó al RGA a las tasas de flujo operativas deseadas controladas por un controlador de flujo másico. Una vez que se alimentó el gas al RGA, se encendió el plasma. El nivel de tensión en la fuente de alimentación se fijó constante para ambos caudales. Por lo general, después de 5 a 6 minutos de operación, la recopilación de datos se realizó, incluido el muestreo de gas en línea para el análisis de la composición del gas del producto, que se detallará en la sección "Metodología-experimentos". El tiempo de ejecución se decidió después de verificar inicialmente que la composición de los productos se estabilizó antes de tomar la recolección de datos. Antes de ejecutar cada experimento, el reactor y las tuberías se enjuagaron con argón y se aseguraron de eliminar todos los rastros del experimento anterior, lo que se aseguró de que no hubiera picos de gas en la cromatografía de gases (GC). El RGA también se operó una vez durante más de 30 min a 5 LPM; la rotación suave y la entrada de energía casi constante a la descarga (P) indicaron un funcionamiento estable del RGA; Se observó una deposición muy pequeña de hollín ya que la dilución es muy alta, y una fracción importante del hollín se eliminaría debido al diseño del reactor y la configuración de los electrodos, específicamente a 50 SLPM. Cada condición experimental se repitió tres veces como mínimo y se verificó la reproducibilidad de las observaciones.

(a) Esquema de la configuración experimental/diagnóstica; Todas las dimensiones están en mm. (b) Flujo esquemático desde las herramientas de diagnóstico/simulación hasta los parámetros de análisis.

La Figura 3b muestra el esquema que describe las herramientas de diagnóstico/simulación utilizadas para determinar parámetros/observaciones. El efecto del régimen de flujo se capturó determinando el cambio en el valor promedio de los parámetros representativos del plasma, a saber, \(T_{gas}\), \(T_e\) y \(\frac{E}{N} \); y los parámetros de rendimiento como la conversión de \(\text {CH}_4\) y \(\eta _E\) mediante la determinación de la composición del gas producto. Estos parámetros se determinaron utilizando herramientas de diagnóstico como HSC, espectroscopia de emisión óptica (OES), sondas de voltaje-corriente (\(V{-}I\)) y GC, como se muestra en la Fig. 3a. Las especificaciones del equipo utilizado se dan en la Tabla 1.

Se usaron sondas eléctricas y un osciloscopio para capturar formas de onda \(V{-}I\) medidas durante la duración T. La P expresada en W para una condición de operación se calculó usando la expresión18

La forma de onda V también se usó para calcular \(f_{arc}\) en Hz mediante la aplicación de FFT en V, tal como lo detallan los autores en su trabajo anterior13. Además, usando \(f_{arc}\), Re y \(f_{gas}\) se obtuvieron debido a su relación lineal mostrada por los autores en su trabajo anterior13 como se muestra en la Eq. (2).

El espectro de emisión visible del RGA se capturó utilizando un OES absolutamente calibrado y fibra óptica detallada en la Tabla 1. La fibra óptica soportada por el colimador se colocó para capturar la luz en cualquier lugar de la región de plasma cuya posición cambiaba debido a su rotación. El tiempo de adquisición se fijó en 0,5 s para garantizar que el espectro capturado representara las características de emisión promedio de RGA. La banda de cisne \(C_2\) entre 480 y 520 nm, se ajustó con la herramienta SPECAIR34,35, para obtener \(T_r\) según la técnica más practicada16,36,37. El \(T_r\) obtenido se consideró \(T_{gas}\) debido a su equilibrio esperado en plasmas a presión atmosférica como RGAs26,36.

Las imágenes de arco capturadas con el HSC se utilizaron para obtener la longitud de descarga (\(l_d\)) del RGA. La distancia de trabajo entre la cámara y el objeto se fijó en 150 mm, consiguiendo una resolución de \(0,09\,\hbox {mm}\cdot \hbox {pixel}^{-1}\). La velocidad de captura de cuadros se fijó en 16–19 kHz, optimizada para cubrir toda la zona de descarga para la distancia de trabajo de 150 mm, el mínimo proporcionado por la lente principal utilizada. Las imágenes para la medición de \(l_d\) se capturaron con una exposición de \(10\,\upmu \hbox {s}\). El \(l_d\) es la longitud de arco proyectada medida utilizando la técnica regionprops, informada por los autores en su trabajo anterior38, incluida la configuración de captura. Dada la complejidad que implica medir la longitud 3D, se considera una práctica aceptada utilizar la longitud proyectada para el análisis y la estimación de los parámetros derivados19,27,38,39.

El \(\frac{E}{N}\) promedio se estimó siguiendo los siguientes pasos, la metodología utilizada anteriormente por los autores18 y por Kong et al.27: (1) captura sincronizada de las señales eléctricas e imágenes de alta velocidad; (2) calcular el "\(l_d\)" de la descarga en cada cuadro de imagen capturado usando el HSC; (3) estimar el \(V_{RMS}\) correspondiente a cada cuadro de imagen; los datos de V correspondientes a la duración del tiempo entre el inicio y la finalización de la exposición del HSC en cada fotograma se usaron para calcular \(V_{RMS}\); (4) ajuste una función lineal en \(l_d\) vs. \(V_{RMS}\) para obtener la E promedio, que es la pendiente del ajuste lineal; (5) obtenga \(T_{gas}\) utilizando el OES y calcule la densidad numérica de la partícula neutra en su estado fundamental (N); (6) tomar la relación de la media de E y N.

Los productos gaseosos se analizaron utilizando el GC (M/s Mayura Analytical). Procedimiento de muestreo El producto a la salida del RGA en forma gaseosa se dividió en dos; uno se alimentó a través del colector de hollín/partículas al circuito de muestreo de 1 ml de un GC en línea para la cuantificación; el otro estaba ventilado. El GC analizó el gas en el circuito de muestreo al final del tiempo de operación (5 a 6 min). Procedimiento de cuantificación Se utilizó el detector de conductividad térmica (TCD) para cuantificar \(\text {H}_2\) y \(\text {N}_2\), y el detector de ionización de llama (FID) para cuantificar hidrocarburos como \ (\text {CH}_4\), \(\text {C}_2\text {H}_2\), \(\text {C}_2\text {H}_4\), y \(\text { C}_2\texto {H}_6\). La temperatura del gas de salida que ingresa al circuito de muestreo del GC fue \(25 \pm 2\,^\circ \hbox {C}\), medida con un sensor de temperatura. Debido al hecho de que tanto el gas de entrada como el de salida estaban en condiciones cercanas a las ambientales, la composición del gas se estimó sin corrección de expansión de gas, como Zhang et al.16. Una columna Hayesep-A (\(2\,\hbox {m} \times 3\,\hbox {mm}\)), y una columna de tamiz molecular de Zeolita (\(2\,\hbox {m} \times 3 \,\hbox {mm}\)) en serie para lograr una separación eficiente de las especies, fijando la temperatura de la columna/horno en \(60\,^\circ \hbox {C}\), eligiendo argón como portador gas. Con la misma configuración, el GC se calibró para una amplia gama de concentraciones de las especies relevantes para este trabajo utilizando mezclas de gases de calibración de referencia (M/s Chemix Specialty Gases and Equipment). También se realizó una calibración aleatoria justo antes de la ejecución experimental, para verificar la consistencia, y cualquier ligero cambio que ocurriera se contabilizó y actualizó para garantizar una cuantificación precisa.

El caudal de gas de salida se calculó utilizando el caudal molar de entrada de \(\text {N}_2\), considerando \(\text {N}_2\) como sin reaccionar en el proceso40. El P en W se calculó utilizando la ecuación. (3). El \(\eta _E\) en \(\hbox {g}\cdot \hbox {kWh}^{-1}\), el balance de carbono (\(\text {C}_{balance}\)) y La conversión de \(\text {CH}_4\) (\({\text {C}}_{\text {CH}_4}\)) en % se calculó usando las expresiones siguientes:

El \([CH_4]_{in~or~out}\) es la tasa de flujo molar de metano en mol\(\cdot\)s−1, \({\dot{C}}_{in~or~ out}\) es el caudal másico del átomo de carbono en g\(\cdot\)s−1, y \(\text {CH}_4,_{in~or~out}\) es el caudal másico de metano en \(\hbox {g}\cdot \hbox {s}^{-1}\), en las condiciones de entrada y salida.

Para dilucidar la química de la conversión \(\text {CH}_4\), se realizó una simulación cinética química y un análisis de equilibrio termodinámico utilizando la herramienta Chemical Workbench. La figura 4a muestra el esquema del procedimiento adaptado para la simulación de cinética química 0-D. El módulo de reactor VIBRKIN del software Chemical Workbench, un software patentado y bien desarrollado de M/s Kintech Laboratory41, se utilizó para resolver las reacciones de plasma en desequilibrio junto con las reacciones de partículas pesadas26,42,43,44,45. Se incluyeron en el modelo un total de 81 especies, que reaccionan entre sí a través de 274 reacciones, detalladas en la Tabla SI del Material Suplementario. Las reacciones de impacto de electrones dominantes, como la transferencia de momento, la excitación electrónica, vibratoria, rotacional, la disociación y los procesos de ionización de las especies principales, es decir, \(\text {N}_2\), \(\text {H}_2 \), \(\text {CH}_4\), CH, \(\text {CH}_2\), \(\text {CH}_3\), \(\text {C}_2\text {H }\), \(\texto {C}_2\texto {H}_2\), \(\texto {C}_2\texto {H}_3\), \(\texto {C}_2\texto {H }_4\), \(\text {C}_2\text {H}_5\), y \(\text {C}_2\text {H}_6\) fueron considerados. Los coeficientes de velocidad de las reacciones químicas inducidas por electrones se calcularon en función de la solución numérica de la ecuación cinética de Boltzmann para la función de distribución de energía de electrones (EEDF). Las secciones transversales de las reacciones de plasma correspondientes se tomaron de las bases de datos publicadas (Tabla SI en Material complementario). Especies de partículas pesadas que incluyen especies excitadas de \(\text {N}_2\), H, \(\text {H}_2\), \(\text {C}_mH_n\) (\(1\le \hbox { m}\le 3\), \(0\le \hbox {n}\le 2\hbox {m} + 2\)), y especies de nitrógeno neutro como N, HCN, CN, NH, \(\text {NH}_2\), \(\text {NH}_3\) se consideraron en el modelo. Los trabajos de literatura23,46 detectaron experimentalmente el producto intermedio CN y los productos gaseosos HCN y \(\text {NH}_3\). En este trabajo, el espectro de emisión típico del plasma \(\text {CH}_4+N_2\) en condiciones operativas estuvo dominado por el sistema violeta CN (\(B^2\Sigma \rightarrow X^2\Sigma\)) se observó una banda, con la máxima intensidad en \(\approx 388\,\hbox {nm}\) (0,0)—de acuerdo con las observaciones de Zhang et al.16. Por lo tanto, las reacciones que involucran especies que contienen \(\text {N}_2\) neutrales se han incluido en el mecanismo. Para reacciones de partículas pesadas, los coeficientes de velocidad se dieron en términos de coeficientes de expresión de Arrhenius, adoptados de la base de datos del NIST y otros trabajos de literatura46. Las reacciones de partículas pesadas involucradas en iones no se consideraron, ya que el \(T_e\) promedio de los RGA es típicamente bajo, en el rango de 1–2 eV26,46, también el valor de \(T_e\) visto en este trabajo, discutido en Sección "Influencia de los regímenes de flujo en las características del plasma (estimaciones promedio)". El reactor RGA se representó en el banco de trabajo químico usando \(\frac{E}{N}\), \(T_{gas}\) y la entrada de energía específica (SEI) obtenida de los experimentos como parámetros de entrada, como en el trabajo previo de los autores26. En lugar del tiempo de residencia del gas, se consideró el SEI como el factor limitante del tiempo de reacción; porque (1) el cálculo del volumen de descarga para estimar el tiempo de residencia del gas para RGA altamente complejo es un desafío, (2) se informa que el tiempo de residencia del gas experimentado por las partículas que fluyen entre los electrodos tiene una amplia distribución47, y (3) la descarga se ubica instantáneamente en una posición dada, y cambia su volumen durante su rotación. El SEI se calculó asumiendo que todas las moléculas a un caudal dado experimentarían la E aplicada, expresada en la unidad de \(\hbox {eV}\cdot \hbox {molécula}^{-1}\). El mecanismo químico se construyó en base al mecanismo disponible en la literatura para \(\text {CH}_4{-}\text {N}_2\)–RGA46, y se optimizó aún más después de comparar los resultados de la simulación con los experimentos, mediante la adición de reacciones o utilizando diferentes opciones de sección transversal y coeficientes de velocidad. Los coeficientes de tasa junto con las referencias correspondientes se proporcionan en el Material Complementario. Los siguientes parámetros se obtuvieron de Chemical Workbench:

factor G de la especie; El factor G es el número de moléculas de una especie generadas por cada 100 eV de energía consumida48,49;

tasas de proceso en (\(\hbox {cm}^{3}\cdot \hbox {s}^{-1})^{-1}\);

composición de las especies a la salida en ppmV;

\(n_e\) en \(\hbox {cm}^{-3}\); y

\(T_e\) en eV.

Antes de utilizar este modelo para la comparación con los experimentos de este trabajo, el mecanismo/modelo fue validado realizando una simulación para los experimentos realizados por Zhang et al.16, dando las condiciones de entrada de su trabajo. Específicamente, se validó la tendencia en la predicción de la conversión de \(\text {CH}_4\) a diferentes tasas de flujo y \(\text {CH}_4/\text {N}_2\), junto con la verificación de acuerdo en la predicción de la composición de productos como \({\text {H}}_2\) y \(\text {C}_2\) hidrocarburos. En aras de la legibilidad, los resultados de la validación se analizan aquí en la metodología, en la sección "Validación del modelo y el mecanismo".

La Figura 4b,c muestra la comparación de la conversión simulada (este trabajo) y experimental (literatura16) \(\text {CH}_4\) en función de \(\text {CH}_4/\text {N}_2\) relación y caudal, respectivamente. Se observó un buen acuerdo para \(\text {CH}_4\) conversión vs. relación \(\text {CH}_4/\text {N}_2\) (error relativo \(< 8.6\%\)), y para \(\text {CH}_4\) conversión vs. caudales (error relativo \(< 6\%\)). Además, se compararon las composiciones de gas de salida del simulado y el experimental, que se muestran en la Fig. 4d, lo que indicó un acuerdo justo. Los resultados indicaron claramente que el enfoque del modelo y el mecanismo adaptado en este trabajo es aplicable para una amplia gama de condiciones operativas.

En vista de la química del plasma, una buena concordancia es aceptable46 y, por lo tanto, se puede usar más para comprender los mecanismos y vías de reacción subyacentes, en la conversión de \(\text {CH}_4\) diluido en \(\text {N}_2 \)–RGA.

(a) Esquema del procedimiento para la simulación de cinética química. Validación del mecanismo simulado usando el modelo/enfoque en este trabajo con los resultados experimentales de la literatura: \(\text {CH}_4\) conversión en función de (b) \(\text {CH}_4/\text { N}_2\) relación, y (c) tasa de flujo; (d) composición de especies seleccionadas en el producto a \(\text {CH}_4/\text {N}_2\) proporción de 0,2 y 0,4, a 6 SLPM.

El módulo reactor de equilibrio termodinámico disponible en el software del banco de trabajo químico se utilizó para estimar el \(\eta _E\) alcanzado por el equilibrio termodinámico, el límite termodinámico para las condiciones de este trabajo, es decir, flujo transicional y turbulento. El \(T_{gas}\) correspondiente a los regímenes de flujo se proporcionó como entrada, junto con la condición de la mezcla de alimentación (1% \(\text {CH}_4\), resto \(\text {N}_2\ )) como entrada al reactor de equilibrio termodinámico.

La Tabla 2 muestra los parámetros obtenidos para los regímenes de flujo transitorio (5 SLPM) y turbulento (50 SLPM). Como se observó en trabajos previos25,26, basados ​​en formas de onda VI, el modo de descarga fue de tipo incandescente en transición y de tipo chispa en turbulento. Cuando se cambió de flujo de transición a turbulento, la E promedio, \(\frac{E}{N}\), \(T_{gas}\), \(T_e\) aumentó en un 46 %, 24 %, 6 %, y 31%, respectivamente. El SEI cayó un 64 %, porque la P aumentó solo un 91 % (\(\approx 24\,\hbox {W}\rightarrow \approx 45\,\hbox {W}\)), mientras que el caudal aumentó en 900%. Los \(n_e\) entre los regímenes de flujo fueron comparables del mismo orden, con una pequeña diferencia (\(\approx 7.6\%\)).

La E media se calculó ajustando la función lineal en V Vs. \(l_d\) [ver Fig. 5a,b]; esto corresponde al \(\frac{E}{N}\) de 49–57 Td en transición, y 77–90 Td en turbulento (enfoque-1), basado en el promedio de \(T_{gas}\). Sin embargo, alternativamente, se investigó la variación de \(\frac{E}{N}\) en función de \(l_d\) (o la posición de la descarga durante su rotación) como se muestra en la Fig. 5c,d (enfoque -2), usando el mismo promedio \(T_{gas}\). Como puede verse, el \(\frac{E}{N}\) en ambos regímenes de flujo fue muy alto (100–300 Td) cuando el \(l_d\) estuvo entre 3 y 5 mm, cerca de \(\ delta\); esto corresponde a una duración de 100 ms a 5 SLPM y 1 ms a 50 SLPM según el \(f_{arc}\) de \(\approx 11\,\hbox {Hz}\) y \(167\pm 7\,\hbox {Hz}\), a 5 y 50 SLPM, respectivamente. A medida que la descarga se alargó durante su rotación, \(\frac{E}{N}\) se acercó a valores asintóticos de 82 Td a 5 SLPM, y \(102\pm 3\,\hbox {Td}\) a 50 SLPM. Los autores ya han observado la tendencia asintótica de \(\frac{E}{N}\) como una función de \(l_d\) en su trabajo anterior en argon–RGA18, y la han atribuido al comportamiento de E cayendo de manera autoconsistente. durante el alargamiento de la descarga, como se esperaba en GAD50. El \(\frac{E}{N}\) asintótico caracterizó el 94% (5 SLPM) y el 92% (50 SLPM) del período de rotación, y por esta razón, el valor asintótico se consideró realista para usar como entrada para simulación de cinética química, el enfoque que los autores utilizaron en su trabajo anterior18. Sin embargo, la corrección se puede hacer en \(\frac{E}{N}\) en el futuro, específicamente en posiciones cercanas a \(\delta\), obteniendo la variación espacio-temporal de \(T_{gas}\ ) usando cámaras ICCD para refinar aún más el modelo. El \(\frac{E}{N}\) calculado basado en ambos enfoques estuvo en el rango generalmente aceptable de 5–100 Td informado para arcos deslizantes18,51. La Figura 5e,f muestra el espectro OES medido y ajustado de \(\text {C}_2\) Swan band, con un buen acuerdo (coincidencia de forma) entre ellos, logrado utilizando el esquema de optimización provisto en la herramienta SPECAIR. A 50 SLPM, se encontró un pico no identificado en el rango de banda de cisne \(\text {C}_2\) [ver Fig. 5f], que necesita ser investigado en el futuro, y es menos probable que haya afectado el \ estimado (T_{gas}\) usando \(\text {C}_2\) Swan band, que es el alcance de este trabajo. La rotación de la descarga a 5 y 50 SLPM capturada con el HSC se muestra en los videos complementarios titulados "Video 1" y "Video 2", respectivamente.

Raíz cuadrática media del voltaje en función de la longitud de descarga y el ajuste lineal para regímenes de flujo de transición (a) y turbulento (b). Campo eléctrico reducido en función de la longitud de descarga y el ajuste asintótico, para regímenes de flujo transitorio (c) y turbulento (d). El espectro OES medido y ajustado de \(C_2\) Banda de cisne para (e) regímenes de flujo de transición y (f) turbulento.

La figura 6a muestra la conversión de \(\text {CH}_4\) (experimento y simulación) en regímenes de flujo transicional y turbulento. Cuando el régimen de flujo cambió de flujo de transición a flujo turbulento debido al aumento de la tasa de flujo (5 SLPM a 50 SLPM), la conversión de \(\text {CH}_4\) disminuyó en un 46 % (19,3 % a 10,3 %), similar al observación reportada por Zhang et al.16. La simulación de la conversión de \(\text {CH}_4\) en regímenes de flujo transicional y turbulento también predijo la tendencia decreciente, mostrando un acuerdo bastante bueno con el experimental. Zhang et al.16 lograron una conversión de \(\text {CH}_4\) de \(\approx 15\%\) a \(24\,\hbox {SLPM}\) (el caudal máximo utilizado en su trabajo) gastando \(\approx 0.3\,\hbox {ev}\cdot \hbox {molécula}^{-1}\); mientras que en este trabajo, gastando un orden de energía menor de \(\approx 0.03\,\hbox {eV}\cdot \hbox {molécula}^{-1}\), un \(\text {CH}_4\) se logró una conversión del 10,3 % con un caudal mayor de 50 SLPM, que es comparable con el de Zhang et al.16.

La Figura 6b muestra el \(\eta _E\) en regímenes de flujo transicional y turbulento. Los resultados experimentales mostraron que \(\eta _E\) mejorado por un factor de \(\approx 3.9\), lo que indica que la descomposición de \(\text {CH}_4\) es energéticamente eficiente en flujo turbulento (50 SLPM) que en el flujo de transición (5 SLPM). Ambos regímenes de flujo mostraron mayor \(\eta _E\) que el límite de equilibrio termodinámico, por un factor de 3.7 (transicional) y 20 (turbulento), re-enfatizando la característica positiva del NTP, particularmente los RGA. El \(\eta _E\) calculado usando los resultados de la simulación mostró un acuerdo bastante bueno con el experimental.

\(\text {CH}_4\) conversión (a) y su eficiencia energética, (b) en regímenes de flujo transitorio y turbulento; estimado a partir de experimentos, simulación y análisis de equilibrio termodinámico.

La tasa de consumo de \(\text {CH}_4\) se calculó como \(4,72 \times 10^{21}\,\hbox {moléculas}\cdot \hbox {cm}^{-3}\cdot \hbox { s}^{-1}\) en el flujo de transición, que aumentó a \(7,4\times 10^{21}\,\hbox {moléculas}\cdot \hbox {cm}^{-3}\cdot \hbox { s}^{-1}\) en flujo turbulento. La Figura 7a muestra las reacciones dominantes que contribuyen con más del 0,1 % a la tasa total del consumo de \(\text {CH}_4\), en flujo de transición y turbulento. En ambos regímenes de flujo, las tres primeras reacciones dominantes fueron inducidas por H, CH y \(\text {CH}_3\) (referidas como especies críticas), respectivamente, de la siguiente manera:

\(\text {CH}_4 + {\text {H}} <=> {\text {CH}}_3 + {\text {H}}_2\) (delantero favorito);

\(\text {CH}_4 + {\text {CH}} => {\text {C}}_2{\text {H}}_4 + {\text {H}}\);

\(\text {CH}_4 + {\text {CH}}_3 => {\text {C}}_2{\text {H}}_5 + {\text {H}}_2\).

La contribución de R1 fue del 85,16 % en el flujo de transición, que aumentó al 97,76 % en el flujo turbulento. Zhang et al.46 también reportaron la reacción inducida por átomo/radical H como la más dominante en su trabajo. El R2 contribuyó con un 12,17 % a la tasa de consumo total de \(\text {CH}_4\); sin embargo, su contribución disminuyó a 0.57% (\(< 1\%\)) en flujo turbulento. El R3 contribuyó \(< 1\%\) en ambos regímenes de flujo, relativamente más alto en la transición. Aunque las primeras tres reacciones dominantes fueron las mismas para ambos regímenes de flujo, las reacciones que siguieron a estas tres fueron diferentes en transición y turbulencia. En el flujo de transición, el estado de triplete metaestable excitado de \(\text {N}_2\) es decir, \(\text {N}_2(A^3\Sigma _u^-)\), seguido de \(\text { C}_2\text {H}_3\) estaban induciendo las reacciones dominantes \(4{{\text{th}}}\) y \(5{\text{th}}\), respectivamente [ver Fig. 7a ]; mientras que en el flujo turbulento, el impacto directo de los electrones, seguido del estado de singlete metaestable \(\text {N}_2(a'^1\Sigma _u^-)\) indujo el \(4{{\text{th} }}\) y \(5{{\text{th}}}\) reacciones dominantes, respectivamente [ver Fig. 7a]. Esto indicó que el cambio en los regímenes de flujo cambió las reacciones dominantes que contribuyen al consumo de \(\text {CH}_4\), a pesar de que su contribución es \(< 1\%\). Zhang et al.46 informaron que para un caudal operativo de 6 SLPM en su MRGA, la segunda reacción dominante fue iniciada por el \(C_2H_3\) que contribuyó con un 2,4–4,8 %; en este trabajo, se observó que esta reacción es solo la \(5{{\text{th}}}\) reacción dominante, que contribuye solo con un 0,38 % en el flujo de transición (5 SLPM) y es insignificante en el flujo turbulento. Esto indicó que la diferencia en las características y entradas de operación de los RGA probablemente podría afectar la química del plasma, una evidencia preliminar que debe investigarse más a fondo en el futuro.

La figura 7b muestra el cambio en las velocidades de las reacciones dominantes que se muestran en la figura 7a. La tasa de disociación directa por impacto de electrones de \(\text {CH}_4\) en \(\text {H}_2\) y H aumentó en un 148 % y un 139 %, respectivamente, debido al aumento de \( \frac{E}{N}\) en flujo turbulento. La velocidad de las reacciones inducidas por el singlete \(N_2(a'^1\Sigma _u^-)\) aumentó en \(\approx\)105%; seguido de un aumento del 80% en la tasa de R1. Cuando el régimen de flujo cambió de transicional a turbulento, las velocidades de las reacciones R2, R3 y las reacciones inducidas por \(\text {N}_2(A^3\Sigma _u^-)\), y CN, disminuyeron en el rango de 34–93% [ver Fig. 7b]. El aumento/disminución en las velocidades del proceso probablemente ocurrió debido al cambio en \(\frac{E}{N}\) y \(T_{gas}\), los dos principales factores que afectan la velocidad, lo que indica la influencia de regímenes de flujo en la química del plasma. el aumento/disminución de \(\text {CH}_4\) reacciones de consumo mostró que la pérdida en la tasa de consumo ocurrida debido a pocas reacciones fue compensada por una mayor tasa de pocas reacciones, manteniendo el \(\text {CH} neto _4\) consumo. Con base en estas observaciones, la caída del 46 % en \(\text {CH}_4\) se consideró mínima, con el tiempo de residencia acortado en casi un orden y el aporte de energía en un 60 % en flujo turbulento.

(a) Reacciones dominantes y sus tasas, con una contribución relativa superior al 0,1 % (que se muestra en la etiqueta) en la tasa de consumo total en regímenes de flujo transitorio y turbulento. (b) El % de cambio en la velocidad de las reacciones dominantes debido al cambio de régimen de flujo.

Para obtener más información, el factor G de las especies críticas como \(\text {H}, \text {CH}, \text {CH}_3, \text {N}_2(A^3\Sigma _u^ -), \text {N}_2(a'^1\Sigma _u^-)\) que están involucrados en las reacciones dominantes (que se muestran en la Fig. 7). El factor G indica la eficiencia energética en la generación de una especie a través de reacciones de impacto de electrones (EIR); el EIR correspondiente a las especies críticas y su factor G se muestran en la Tabla 3. Está muy claro que, un aumento del 200 % en el factor G de H en EIR : 1 probablemente aumentó la contribución de R1 al 97,76 %, y la tasa de R1 en un 80%, en flujo turbulento. Similarmente, el caso con \(\text {N}_2(a'^1\Sigma _u^-)\) en EIR : 2, cuyo factor G aumentó en un 80%, promoviendo la tasa de sus \(\text {CH }_4\) reacciones de consumo [ver Fig. 7b]. El factor G de CH de EIR: 4 se redujo en un 65% en el flujo turbulento, la razón probable de la contribución de R2 a la caída vista anteriormente [ver Fig. 7a]. El \(\text {CH}_3\) se generó a través de EIR : 1 y EIR : 4, que mostraron un aumento del 200 % y una caída del 65 % en el factor G, respectivamente; sin embargo, los valores absolutos del factor G de EIR: 3 fueron mayores que los de EIR: 1, lo que podría tener solo un efecto en cascada para aumentar la concentración de \(\text {CH}_3\). Aunque el factor G de \(\text {N}_2(A^3\Sigma _u^-)\) se incrementó en un 61,19%, la contribución de esta especie en el consumo de \(\text {CH}_4\) fue se redujo en un 55% en flujo turbulento. Esto se debe a que la reacción que involucra la desexcitación de \(\text {N}_2(A^3\Sigma _u^-)\) a \(\text {N}_2\) por transferencia de energía con H tenía mayor velocidad que la de la reacción que implica el consumo de \(\text {CH}_4\) inducido por \(\text {N}_2(A^3\Sigma _u^-)\), un orden superior en la transición, y el mismo orden pero mayor en valor en flujo turbulento. Además, tanto en régimen de flujo transicional como turbulento, la distribución de la energía de los electrones fue mayor para el proceso que generó \(\text {N}_2(a'^1\Sigma _u^-)\) (39 % y 76 %) que para el proceso que genera \(\text {N}_2(A^3\Sigma _u^-)\) (4% y 6.6%). La distribución de energía al generar \(\text {N}_2(a'^1\Sigma _u^-)\) se incrementó en \(\approx\) 95%, corroborado por el aumento del 105% en la velocidad de las reacciones inducido por \(\text {N}_2(a'^1\Sigma _u^-)\) en \(\text {CH}_4\) consumo [ver Fig. 7b]. Las siguientes reacciones contribuyeron a la formación de \(\text {CH}_4\), pero sus velocidades fueron de 5 a 6 órdenes de magnitud menores que el R1: \(\text {C}_2\text {H}_5 + e => \text {CH}_4 + \text {CH} + e\); y \(\text {CH}_3 + \text {C}_2\text {H}_5 = \text {C}_2\text {H}_4 + \text {CH}_4\).

La Tabla 4 muestra la composición volumétrica de los productos seleccionados formados como resultado de la conversión de \(\text {CH}_4\), y el balance de Carbono. Los productos detectados en el GC fueron \(\text {H}_2\), \(\text {C}_2\text {H}_2\), \(\text {C}_2\text {H}_4\ ) y \(\texto {C}_2\texto {H}_6\); los hidrocarburos superiores a \(\text {C}_2\) no fueron detectados por GC, de acuerdo con las observaciones informadas por Zhang et al.16. \(\text {H}_2\) fue el producto principal y fue un pedido más alto que los demás. El \(\text {H}_2\) medido y predicho mostró una concordancia justa, lo que indica que el mecanismo también es adecuado para comprender los mecanismos subyacentes de la formación de \(\text {H}_2\). El acuerdo justo entre la simulación y los resultados de los experimentos de conversión de \(\text {CH}_4\) y composición de \(\text {H}_2\), indicó que el mecanismo es adecuado para RGA de \(T_{gas}\ ) \(> 3000\) K, ya que el mecanismo en este trabajo fue validado con el único trabajo de literatura disponible que tiene \(T_{gas}\) de 1000–1500 K. La composición de \(\text {C}_2 \) las especies fueron subestimadas por la simulación (ver Tabla 4). La discrepancia es probable ya que la química actual no consideró el efecto de la mezcla y los efectos de la temperatura, que podrían promover la química fuera de la zona de plasma, lo que debe investigarse en el futuro. La composición de los productos tenía un nivel de ppmV y los mecanismos de reacción detallados de los productos no se presentan en este documento. Además, el trabajo actual se centró principalmente en capturar el efecto de los regímenes de flujo en la descomposición del 1 % de \(\text {CH}_4\) en \(\text {N}_2\)–RGA como un estudio científico.

En resumen, este trabajo ha demostrado que la tasa de flujo de gas a través del régimen de flujo [(Re] influye en las características del plasma tales como \(\frac{E}{N}\), \(T_e\), \(T_{gas }\), y las reacciones químicas dominantes involucradas en la descomposición del hidrocarburo diluido (\(\text {CH}_4\)) en el reactor de nitrógeno RGA. En particular, el flujo altamente turbulento indicaba un proceso de conversión energéticamente eficiente. Las observaciones detalladas de este trabajo se resumen de la siguiente manera:

Cuando el régimen de flujo cambió entre transicional (5 SLPM) y turbulento (50 SLPM), el modo de operación pasó de incandescente a chispa con un aumento en E promedio, \(T_e\) y \(T_{gas}\), es decir, \(106\rightarrow 156\,\hbox {V}\cdot \hbox {mm}^{-1}\), \(1.62 \rightarrow 2.12\,\hbox {eV}\), y \(3681 \rightarrow 3911\,\hbox {K}\), respectivamente. La \(\eta _E\) aumentó en \(\approx 3.9\) veces (\(16.1 \rightarrow 61.9\,\hbox {g}\cdot \hbox {kWh}^{-1}\)), con valores de ambos regímenes superior al del límite termodinámico para las condiciones experimentales de este trabajo en su correspondiente \(T_{gas}\). La conversión de \(\text {CH}_4\) se redujo del 19,3 al 10,3 %, lo que probablemente se deba a una reducción ordenada del tiempo de residencia del gas debido al aumento del caudal. La simulación de la cinética química para las condiciones de operación en regímenes de flujo transicional y turbulento usando el mecanismo químico validado reveló que las reacciones inducidas por los radicales H, CH y \(\text {CH}_3\) fueron dominantes en el consumo de \( \text {CH}_4\) en ambos regímenes de flujo, pero diferían en sus contribuciones a la tasa de consumo total de \(\text {CH}_4\) entre el régimen de flujo de transición y el turbulento. Además, la velocidad de las reacciones de consumo de \(\text {CH}_4\) que implican impacto de electrones directo y el estado singulete de \(\text {N}_2\) (metaestable) aumentaron en flujo turbulento en más de 100 % Por el contrario, la tasa de algunas reacciones \(\text {CH}_4\) dominantes disminuyó en el rango de 34 a 93 %. El factor G de las reacciones de impacto de electrones que generan las especies clave involucradas en el consumo de \(\text {CH}_4\) se incrementó en más del 50%, la razón probable del proceso energéticamente eficiente en un flujo altamente turbulento. Estas observaciones muestran evidencia de que los regímenes de flujo al influir en las características/parámetros del plasma, cambia la química del plasma de la descomposición de \(\text {CH}_4\).

Desde el punto de vista de la aplicación, con base en este trabajo, los autores creen que el reactor RGA desarrollado es adecuado para descomponer hidrocarburos de emisiones fugitivas (concentraciones diluidas), mostrando una operación energéticamente eficiente a altas tasas de flujo, una característica prometedora para la ampliación. El rendimiento de conversión se mejorará al optimizar el SEI, \(T_{gas}\) y \(\frac{E}{N}\) utilizando el mecanismo químico informado. La influencia de gases adicionales como \(\text {O}_2\), \(\text {CO}_2\) y la humedad se investigará en el futuro. El reactor también se puede ajustar para la generación de \(\text {H}_2\) a partir de \(\text {CH}_4\)/\(\text {CO}_2\) mediante la optimización de los parámetros de control como \ (\text {CH}_4/\text {CO}_2\) proporción para imitar el gas natural o el biogás; el mecanismo químico correspondiente para optimizar el rendimiento máximo de \(\text {H}_2\) que se explorará en ese momento.

El trabajo destacó la importancia del régimen de flujo (Re), que a menudo la comunidad de plasma pasa por alto, y su efecto debe investigarse en otras fuentes de plasma, como la descarga de barrera dieléctrica.

Los datos que respaldan los hallazgos de este estudio están disponibles del autor correspondiente a pedido razonable.

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Los autores agradecen a DST—India por el apoyo financiero (Grant SERB/ECR/2016/1734). Los autores agradecen al Dr. Hao Zhang de la Universidad de Zhejiang por los fructíferos debates y por compartir personalmente la información adicional sobre las condiciones de entrada requeridas para la validación del mecanismo. Los autores agradecen al Sr. Chinmaya Ranjan Das por ayudar con la preparación del Material Suplementario.

Centro de Tecnologías Sostenibles, Instituto Indio de Ciencias, Bengaluru, 560012, India

Ananthanarasimhan J & Lakshminarayana Rao

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AJ concibió y realizó los experimentos, analizó los resultados, realizó simulaciones y escribió el texto. Todos los autores discutieron los resultados y contribuyeron al manuscrito final.

Correspondencia a Lakshminarayana Rao.

Los autores declaran no tener conflictos de intereses.

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Reimpresiones y permisos

J, A., Rao, L. Influencia del régimen de flujo en la descomposición del metano diluido en un arco deslizante giratorio de nitrógeno. Informe científico 12, 11700 (2022). https://doi.org/10.1038/s41598-022-14435-z

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Recibido: 09 Marzo 2022

Aceptado: 07 junio 2022

Publicado: 09 julio 2022

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-022-14435-z

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